Dans son ouvrage de 1892, le directeur de l'observatoire Louis-Jules Gruey mentionne au sous-sol de la bibliothèque les instruments pour le magnétisme inventés par Mascart et acquis dès 1882 grâce à des crédits supplémentaires votés par le conseil général : un bifilaire, une balance, un déclinomètre et un électromètre. Les trois premiers, dus au constructeur Jules Carpentier et installés respectivement sur les piliers 4, 5 et 6 de la salle C, seront utilisés par la mission de l'observatoire de Besançon lors de l'éclipse de Soleil du 29-30 août 1905 à Cistierna, en Espagne : placés dans une cabane provisoire, ils doivent rechercher les effets d'une éclipse totale sur les composantes du champ magnétique. A Besançon, ces enregistreurs magnétiques n'ont été mis en place qu'en 1889, en raison des problèmes de construction du bâtiment, mais les observations ont été interrompues en 1892 car "le mantelage des bâtiments [a] eu pour effet de désorienter les boussoles magnétiques". Elles ne reprendront qu'en 1906 et l'observatoire fera par la suite l'acquisition d'un magnéto-oscillographe à plume Abraham. En 1903, la Commission internationale de Sismologie réunie à Strasbourg rend compte de la nécessité de créer un réseau sismique international et estime que Besançon est le meilleur emplacement pour rattacher les stations françaises à celles de l'Europe centrale. Auguste Lebeuf, qui vient de succéder à Gruey, demande alors une subvention pour l'achat d'un instrument sismique, mettant en avant la stabilité du sol à la Bouloie et la spécialité chronométrique de son institution. En 1906, il obtient pour l'acquisition d'un double pendule horizontal de Milne 3 000 francs du Ministère de l'Instruction publique (qui a aussi désigné comme autres stations les observatoires du puy de Dôme et de Paris). Ce premier choix est bientôt remis en question et les crédits reportés jusqu'à ce que, à l'occasion d'une visite de Lebeuf à la station de Strasbourg en 1908, soit décidé l'achat d'un sismographe Mainka, identique à celui qui équipe la station alsacienne. Cet appareil, relié à la pendule de temps moyen Redier n° 57, est installé au sous-sol de la bibliothèque en 1909, avec un sismographe Kilian-Paulin, prêté par l'observatoire de Lyon et destiné à donner l'heure exacte de l'enregistrement des ondes sismiques des tremblements de terre et leur direction. Le service sismographique ouvre l'année suivante mais l'utilisation de l'appareil Kilian-Paulin (aujourd'hui disparu) est abandonnée en 1913 du fait d'une sensibilité insuffisante. Intégré dans le réseau des observatoires de physique du globe en 1927, l'établissement est encore actif dans le domaine de la sismologie jusqu'en 1972 apparemment.